哈佛大学锁志刚教授课题组：纳米颗粒-弹性体复合材料助力可拉伸驻极体

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驻极体是一种将电荷“锁”在材料内部长达数年、甚至上百年的介电材料，在耳机、话筒、静电复印、辐射物测量、空气净化、压力传感等领域起着重要的作用。现有的人造驻极体多为无机物和含氟有机物，如二氧化硅、聚四氟乙烯（PTFE）等传统固体介电材料，其可承受的变形往往很小。而随着软机器人、柔性电子器件等新兴领域的迅速发展，基于大变形的柔性力-电耦合应用需求迅速扩展，可拉伸驻极体的需求也应运而生。传统驻极体材料变形程度小，而具有大变形能力的介电弹性体材料却难以长时间储存电荷；如何实现两者共存，即同时实现较长的电荷储存时间和大变形能力，是实现可拉伸驻极体的核心问题。

近日，哈佛大学锁志刚教授团队通过将传统驻极体材料的纳米颗粒和介电弹性体相结合，解决了长时间电荷储存与大变形无法同时实现的难题，提出了实现可拉伸驻极体的一般方法。纳米驻极体颗粒实现长时间电荷储存，而介电弹性体则用来实现大变形功能。如图1a所示，科学家们通过调控介电弹性体的交联密度（使其网格尺寸小于或等于纳米驻极体颗粒尺寸），将带电纳米颗粒“锁”在弹性体网络中，从而实现电荷的储存。当该材料受到拉伸或进行刚体运动时，空间电场分布发生相应的改变，在电极上感应出不同量的电荷，从而实现力-电转换，如图1b所示。

图1可拉伸驻极体原理图.

为了研究电荷储存时长与材料特性之间的关系，科学家们利用纳米二氧化硅颗粒（AEROSIL）和聚二甲硅氧烷（PDMS，SYLGARD 184）弹性体作为主要材料体系，采用了热极化手段，并利用典型的电荷测量手段获得了材料电荷面密度在不同条件下随时间的变化。如图2a所示，当介电弹性体的交联密度较高且材料极化条件不变时，填充的纳米驻极体颗粒占比越高，极化后材料的电荷面密度就越高，且在极化数天后均仅有少量衰减。当保持纳米驻极体颗粒填充比例不变，而调控介电弹性体的交联密度时发现，随着交联密度的减小，弹性体网格变大，难以“锁住”纳米驻极体颗粒，从而造成电荷面密度的快速衰减，如图2b所示。

图2 可拉伸驻极体电荷保存能力. (a) PDMS（SYLGARD 184，基体：交联剂=10:1）和不同比重的纳米驻极体二氧化硅颗粒复合材料在极化后电荷保留情况，(b) 固定比重纳米驻极体二氧化硅颗粒、不同交联密度PDMS（SYLGARD 184）在极化后电荷保留情况。

为了提升可拉伸驻极体的力-电耦合效率，科学家们还研究了极化参数对电荷面密度的影响因素，如图3所示。图3a是外加电场与电荷面密度的关系，可以看到随着外电场的不断增加，材料的电荷面密度也不断增加；图3b是极化时材料温度与电荷面密度的关系，可以看到随着极化温度的不断增加，电荷面密度也不断增加；图3c是热极化过程中加热时间与电荷面密度的关系，可知加热时间越长，材料的电荷面密度越大。而当加热时间超过一定值后，电荷面密度趋于稳定，这与材料及其几何尺寸等具体情况有关；图3d是颗粒填充比重与电荷面密度的关系，可知填充比重越大，面电荷密度越大，而随着填充比例的进一步增大，材料的力学性能将会急剧下降，不再具备可拉伸特性。

在此基础上，团队实现了可拉伸驻极体电荷面密度约4×10^-5 C m^-2, 电荷储存时间超过60天的实验结果。

图3 电荷面密度的提升与瓶颈. （a）极化电场，（b）极化温度，（c）极化时间，（d）纳米驻极体颗粒比重与电荷面密度的关系

同时，科学家们还展示了可拉伸驻极体在力-电转换方面的潜在应用，主要包括拉伸传感、压力传感和非接触传感。如图4a和4b所示，科学家们对设置了非对称电极的可拉伸驻极体进行不同幅度的周期性拉伸-保持-释放，测量了由于拉伸引起的感应电荷变化，实验结果展示了良好的力-电线传感特性。图4c和4d分别是手指按压实验的原理和电荷输出实时波形。可以看到，随着手指周期性地按压驻极体，产生了相应的感应电荷。除此之外，科学家们还展示了可拉伸驻极体独特的优势——非接触式传感。如图4e和4f所示：随着可拉伸驻极体材料的拉伸/位移，与其非接触的金属电极因为空间电场的变化而感应出电荷，实现非接触式的力-电转换与传感。

图4 可拉伸驻极体的力-电耦合应用。拉伸传感器（a）拉伸率λ=1.1，（b）拉伸率λ=1.3，及相应的动态载荷作用下的电荷输出。（c）手指按压传感的原理图。（d）输出电荷波形。（e）非接触式变形/位移传感器原理图。（f）输出电荷波形。

以上成果发表在Nano Letters上。论文的第一作者为张舒文博士（西安交通大学博士、哈佛大学博士后），现为西安交通大学助理教授；第二作者为王叶成博士（哈佛大学博士、哈佛大学博士后）。其他共同作者分别为姚晰教授（河南大学），Paul Le Floch（哈佛大学在读博士），杨栩旭博士（浙江大学博士、哈佛大学联合培养），以及Jia Liu教授（哈佛大学）。通讯作者为美国科学院院士、美国工程院院士、哈佛大学锁志刚教授。

论文链接

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.nanolett.0c01434

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